Bối cảnh câu chuyện diễn ra ngay trước thời điểm thành phố Gakuen hoàn tất việc xây dựng chiếc thang máy không gian quy mô lớn mang tên Endymion. Trong khoảng thời gian này, hai nhân vật Kamijou và Index đã tình cờ gặp gỡ Narugo Alisa, một cô gái được xem là không có năng lực. Cuộc hạnh ngộ định mệnh đã mở ra chuỗi biến cố nơi ranh giới giữa khoa học kỹ thuật và phép thuật huyền bí bị xóa nhòa. Giữa những giai điệu bài hát và những phép màu kỳ lạ, các xung đột bắt đầu bùng nổ ngay trên sân khấu của công trình Endymion đồ sộ. Movie Cấm Thư Ma Thuật Index là tác phẩm hoạt hình mang màu sắc bí ẩn của Nhật Bản, sở hữu thời lượng phát sóng 90 phút.